第一作者与单位
Lifei Zhang，清华大学机械工程系/摩擦学国家重点实验室，北京 100084
通讯作者与单位
Xinchun Lu，清华大学机械工程系/摩擦学国家战略实验室，北京 100084
文章链接
https://doi.org/10.26599/FRICT.2025.9441197
综述亮点
首次将“经典MD-ReaxFF-TB-QC MD-AIMD”四级分子动力学框架系统用于CMP及后清洗，实现从百万原子机械去除到<100 原子量子键断裂的全链条原子可视化；给出“应力-键级-电荷转移”三元定量映射，为3 nm 节点“零缺陷、零残留”工艺窗口提供可计算判据。
综述背景
随着3 nm 节点逼近，CMP 需同时满足原子级平坦（<0.2 nm RMS）与近零污染（粒子≤1 × 10⁹ cm⁻²）。传统Preston 方程仅宏观唯象，无法回答“Si–O–Si 桥键何时断裂”“Cu–O 插入势垒几何”等原子问题。MD 被寄望成为“计算显微镜”，但单一方法在尺度-精度-化学三轴上失衡，亟需“多阶MD 工具链”贯通。
核心思路
构建四级MD 梯次：
① Classical MD（>10⁶ 原子，μs）——磨粒滑动/滚动/嵌入力学；
② ReaxFF MD（10³–10⁵ 原子，ns）——键断裂-形成实时追踪；
③ TB-QC MD（10²–10⁴ 原子，ps-ns）——电荷转移与能垒；
④ AIMD（<10³ 原子，<100 ps）——量子化学精确路径。
以“Si-Cu-Ni-P-石英-钻石”六大体系为标杆，覆盖介电、金属、合金、硬脆材料；同步实验AFM/Raman/TOF-SIMS 验证。建立“应力→键级→电荷转移→去除/残留”定量链，输出工艺阈值（压力≤x GPa、氧化剂≤y wt %、清洗pH≈z）。
主要结论
1、经典MD 首次给出“滚动-滑动”相图：当e/h < 0.42 且μ < 0.25 时，磨粒由滚动转为滑动，MRR 提升3倍，表面粗糙度下降30 %。
2、ReaxFF 发现“双桥键断裂”普适机制：Si(100)-H₂O₂-SiO₂ 界面先形成Si–O–Si 桥键，再于拉伸应变ε = 0.18 处断裂，Eact 由5.1 eV 降至4.0 eV，与实验MRR 增强倍数定量吻合。
3、TB-QC MD 揭示Cu(111)“力学触发-氧插入”为决速步：剪切应力使吸附O 插入亚表面势垒28 kcal mol⁻¹，电子转移0.32 e，决定MRR 对压力呈线性增长。
4、AIMD 给出Ni-P 合金“化学牙齿”模型：SiO₂ 磨粒优先吸附孤立Ni 原子，Si–O–Ni 键能−13.3 eV，比Al₂O₃ 高6倍，据此优选出SiO₂ 磨粒，实验粗糙度降至0.08 nm。
5、后清洗段：ReaxFF+实验证实，30 % RH 水膜可使SiO₂ 粒子再沉积率下降80 %；CeO₂(111) 面因六方吸附位形成五配位Si，清洗效率比(100) 面高2.3×。
6、建立BEP 线性普适律：Eact = 0.54Erxn + 3.82 (R² = 0.99)，适用于Si-O、Cu-O、C-O 等体系，实现“反应热→活化能”秒算，为浆料高通量筛选提供接口。
结语
本文首次用“四级MD工具箱”贯通CMP全原子过程，给出“应力-键级-电荷”定量映射，为半导体原子级制造提供“算得准、用得上的”理论操作系统。将宏观MRR、微观应力与量子键断裂无缝串联，为3 nm 及以下节点“原子级平坦+零残留”提供可计算、可预测、可扩展的通用平台；BEP 律与“应力-键级-电荷”映射已嵌入商用浆料设计软件，实现由“试错”走向“算赢”。
