研究背景：

1、聚乙烯醇（PVA）作为水凝胶基质材料在组织置换中具有广泛的潜在应用，然而，PVA水凝胶的机械性能差严重阻碍了它们在软骨置换等高负荷应用中的使用。

2、引入另一条硬分子链形成双网络（DN），是优化调节水凝胶网格强度的另一种方法。然而，由于分子水平网络提供的机械强度有限，通过这种方法增强的水凝胶的弹性模量通常非常低。

3、基于仿生学概念将纳米增强相掺入水凝胶中是增强其性能的另一种方法，由于分离的纳米结构之间缺乏协同作用，水凝胶通常需要高比例的纳米增强相。由于纳米增强相的团聚，界面相容性差导致缺陷的形成。

4、采用分子水平DN与原位形成协同纳米填料网络的双重策略，以全面提高各向同性PVA水凝胶的力学性能，迄今为止，尚未报道在上述双重增强策略中使用PVA作为基体材料。将PVP和ANFs掺入PVA水凝胶中可能会使PVA水凝胶的性能取得突破。

研究思路：

通过在分子和纳米尺度上结合多种网络增强水凝胶来制备ANFs-PVA-PVP水凝胶（APP水凝胶）。PVA和PVP在酸性环境中醛醇缩合形成的DN共价交联为该凝胶材料提供了高断裂能。同时，酸性环境提供了大量的质子，使ANFs能够从分段的圆柱形纳米块原位自组装成3D纳米网络结构。各向同性PVA水凝胶平衡了含水量和机械性能，消除了各向异性增强策略可能产生的空间不一致。此外，一锅制备方法简单明了，大大降低了成本并克服了专用设备的局限性。这些优点对于需要均匀变形和传输特性的应用特别有用。这种原位跨尺度强化方法推动了各向同性水凝胶的开发，使它们能够满足创建复杂形状的需求，同时提供高性能和低制造障碍。因此，它们成为生物电子应用的理想候选者，例如软骨替代品、生物传感器和柔性电子设备。

主要结论：

1、通过化学交联聚乙烯基吡咯烷酮（PVP）和原位组装的芳香族聚酰胺纳米纤维（ANFs），创新地制备了1种从分子水平偶联到纳米级增强的多尺度增强PVA水凝胶。优化后的ANFs-PVA-PVP（APP）水凝胶的拉伸强度为≈9.7 MPa，断裂伸长率为≈585%，韧性为≈31.84 MJ/m3，抗压强度≈10.6 MPa，含水量高达≈80%。在所有报道的PVA水凝胶中，它非常出色，甚至可以与一些各向异性水凝胶相媲美。

2、系统表征表明，这些性能归因于特定的多尺度承重结构以及ANF和PVA之间的多种相互作用。此外，APP水凝胶具有优异的生物相容性和低摩擦系数（≈0.4）。

应用前景：

采用仿生方法，通过ANFs的原位自组装和PVA-PVP的双分子交联，制备了跨尺度多网络APP水凝胶。纳米级ANFs网络和双分子PVA-PVP网络之间的协同效应赋予了APP水凝胶最高级的综合力学性能。此外，APP水凝胶还具有很高的生物相容性、电导性和抗降解性。鉴于其卓越的特性，使得APP水凝胶在许多先进应用（如生物组织替代、柔性可穿戴设备、电子皮肤和体内传感器）具有广泛潜力。

文章信息：

1、Dongchao Ji, Zhibo Zhang, Jingxuan Sun, Wenxin Cao*, Zhuochao Wang, Xiaolei Wang, Tengyue Cao, Jiecai Han, and Jiaqi Zhu*. Strong, Tough, and Biocompatible Poly(vinyl alcohol)–Poly(vinylpyrrolidone) Multiscale Network Hydrogels Reinforced by Aramid Nanofibers[J]. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2024, Publication Date:April 23, 2024.https://doi.org/10.1021/acsami.4c02354

2、作者团队来自哈尔滨工业大学特殊环境下先进复合材料国家重点实验室和哈尔滨工业大学郑州研究院。