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研究进展

2025-07-26 本文来自《摩擦学学报》2022年第42卷第1期,由广东工业大学谭桂斌团队和国家橡塑密封工程中心黄兴团队等合作完成。该团队从全系统流-固-热-动多物理场耦合时的软润滑机理出发,简要介绍了软材料密封的摩擦学系统模型,讨论了极端工况、尺度和环境下软材料的各种摩擦与润滑在线测试技术,以及国内外在极端工况下高端橡塑密封件试验台架和基础数据库的最新研究进展。 高性能密封、液压、轴承等技术门槛高、创新性强、根植性深,难以轻易模仿,需要长期投入和积累,被称为制造业中的“硬科技”,对于“国之重器”的性能、质量和可靠性具有“锚定”作用。; ;如果将高端装备视为工业的“心脏”,关键核心橡塑密封就是高端装备“心脏瓣膜”,属于世界前沿的高精尖技术,在国民经济建设、国家安全和尖端科学技术发展中占据着非常重要的战略地位。据了解,橡塑密封行业发挥着极其重要且不可替代的“四两拨千斤”的作用,取得了巨大的社会与经济效益,赢得了“小行业里的大行业”的赞誉。同时,软材料密封作为高端装备的“心脏瓣膜”,如果“瓣膜”漏了、坏了,出现“失血过多、动脉受损”等恶性事故,将导致整机设备的休克、瘫痪,乃至人员伤亡等事故。 在1986年1月28日,美国“挑战者号”航天飞机就因为右侧固体火箭助推器的1个“O”形密封圈失效,导致发射升空73秒时爆炸,牺牲了7名航天员,是人类探索宇宙的一次巨大灾难。毫不夸张地说,一些关键密封件的有效性甚至能决定一个航天器(航空器)的命运,是工业发达国家的科技竞争高地。针对“深空、深海、深地、极地探测”不同的服役工况和设备类型,制造商开发了各种各样的软材料密封装置或结构,以适应复杂多变的装备服役环境。从零部件摩擦学的角度看,软材料密封副包含了橡胶摩擦学系统问题,它与宏观参数、微观特征、运行工况和润滑液膜等因素相关,这就要求研究人员开发和应用零件摩擦副的宏/微观测试技术。 ;; 图;1;;;Spikes课题组的软材料摩擦界面在线观测示意图 随着中国航天航空、能源电力、智能新能源汽车等产业发展,要提高国产化替代率,我国橡塑密封行业面临着历史性的发展机遇。“十四五”期间,国家在关键基础件及元器件、基础软件、基础材料等产业投入了大量的资金和资源,同时也有越来越多的人开始关注“工业强基”和零部件摩擦学,新型的在线测试技术和装备等也应得到更多的关注。 大变形软材料接触摩擦的在线测试装备与技术分析
兰州化物所量子摩擦研究获重要进展 2025-07-03 摩擦本质和作用机制是摩擦学的基本科学问题,自达芬奇(Leonardo da Vinci,1452-1519)定义了摩擦系数以来,数百年来,科学家们对这一难题展开了不懈探索,先后提出了Amontons-Coulomb定律、分子-机械学说、粘着摩擦理论等学说,奠定了经典摩擦学的理论基础。随着纳米力学技术、低维材料和量子材料体系的发展,摩擦研究逐渐从宏观尺度拓展至声子、电子尺度。近日,中国科学院兰州化学物理研究所纳米润滑课题组在量子摩擦研究方面取得重要进展,研究团队首次在实验上观察到固-固界面量子摩擦现象,系统构建了电子、声子耗散与摩擦的内在关系,揭示了拓扑应变诱导的量子态调控摩擦机制。团队基于原子力显微镜纳米针尖操纵技术,构筑了具有可控曲率与层数的折叠石墨烯边缘拓扑结构(图1),系统开展了纳米尺度摩擦测量。研究发现,折叠石墨烯边缘摩擦力随层数呈现出显著的非线性变化(图2),违背了经典摩擦定律在固-固界面下的适用性。图1.纳米针尖操纵可控折叠石墨烯图2.折叠石墨烯量子摩擦行为通过扫描隧道显微镜(STM)和超快光谱技术的实验观测与理论分析,团队发现石墨烯中非均匀应变可通过调制电子跃迁参数(hopping)引入等效规范场,产生高达数十特斯拉的赝磁场(pseudo-magnetic field)。其数学本质是应变对系统哈密顿量的Peierls变换,导致拓扑非平庸的能带重构,并在STM中观测到量子化分立的赝朗道能级(图3)。这种电子结构变化显著抑制了电子-声子耦合,使电子耗散从连续态跃迁转变为赝朗道能级间的量子化跃迁,导致热电子冷却时间从暴露边缘的0.32 ps延长至折叠边缘的0.49 ps,有效降低了能量耗散,从而显著降低了摩擦。该工作不仅提供了固-固界面量子摩擦的首个实验证据,还构建了基于拓扑结构调控耗散模式的研究框架,验证了量子态调控界面电子耗散过程的可行性,对发展低能耗纳米器件,拓扑量子材料中的摩擦调控具有指导意义。图3.折叠石墨烯摩擦耗散机制该研究工作以“Pseudo-Landau levels splitting triggers quantum friction at folded graphene edge”为题发表在Nature Communications上。兰州化物所高新晨博士生为该论文第一作者,龚珍彬副研究员和张俊彦研究员为共同通讯作者。以上研究得到了中国科学院战略性先导科技专项、中国科学院基础前沿科学研究计划“从0到1”原始创新项目和国家自然科学基金的支持。
兰州化物所规模化可控制备聚合物水润滑涂层获新进展 2025-06-04 聚合物水润滑涂层材料在生物医疗器械与装备运行部件等领域展现出重要的应用前景。其中,聚两性离子水凝胶润滑材料因其优异的水合、抗污、抗菌等功能,备受行业关注。然而,聚两性离子水凝胶润滑材料的可控制备却是难点。因其出色的水合能力在赋予聚两性离子水凝胶各种优异性能的同时,也会形成稳定且牢固的水合层从而对两性离子单体的聚合产生不利影响。目前合成聚两性离子水凝胶的研究通常采用光/热引发体系以削弱水合层对聚合过程的影响,但是它们往往涉及相对苛刻的反应条件,光/热能量的持续输入,较长的聚合时间以及相对较高的单体使用浓度,限制了聚两性离子水凝胶润滑材料的规模化工程应用。因此,在无外部能量输入的温和环境中,以极低的单体浓度快速、便捷地制备聚两性离子水凝胶仍然是该领域的巨大挑战。近日,中国科学院兰州化学物理研究所润滑材料全国重点实验室材料表面与界面研究组周峰研究员团队提出了基于一种基于“水合屏蔽”效应的聚两性离子水凝胶制备新方法——HS-A-RP,创新地将PVA作为水合屏蔽剂引入Ag+-S2O82-氧化还原催化体系中,实现了通用性两性离子单体在宽单体浓度范围(质量分数:0.3-50 wt%)、宽温域(-5℃-37℃)内的超快速聚合(t<60 秒),且反应而无需外部能量(紫外光/热)的输入。图1. HS-A-RP催化聚合机理及其聚合两性离子单体的示意图由于PVA自身具有优异的水合能力且分子链上富含羟基。因此,PVA可以先通过静电作用或物理方式包覆高度水合的两性离子单体,再借助范德华力和/或静电相互作用形成对两性离子水合层中水分子的竞争性吸引,从而有效削弱水合层对两性离子聚合过程的不利影响。此外,PVA分子链对两性离子单体的包覆还能够进一步促进单体之间通过偶极-偶极相互作用形成去水化聚集体,通过增加单体间的碰撞概率从而显著提升两性离子的聚合效率。图2. HS-A-RP方法在水润滑涂层可控制造方面的应用演示与传统光/热引发体系相比,HS-A-RP 制备的聚两性离子水凝胶不仅具有更致密的网络结构和更好的机械性能,还展现出了优异的抗溶胀、润滑、抗菌和防污性能。通过HS-A-RP方法制备的聚两性离子水凝胶既能够作为功能涂层有效改善生物医用器械的表面润滑性,又能实现对热敏材料和砂砾的原位封装。此外,快速凝胶化和宽温域内可反应的特性使HS-A-RP能够在不同基底表面和极端稳定环境条件下规模化制备聚两性离子水凝胶涂层。该方法不仅为聚两性离子水凝胶的化学合成提供了新途径,还极大地拓展了其在生物医疗、工程装备等领域应用领域。该研究工作以“Scalable Preparation of Polyzwitterionic Hydrogels Based on Hydration Shielding-Accelerated Redox Self-Catalytic Polymerization (HS-A-RP)”为题发表在 Angew. Chem. Int. Ed.(10.1002/anie.202424129)上。兰州化物所博士生理仁杰和南昌大学硕士生刘伦焜(已毕业)为论文共同第一作者,兰州化物所麻拴红研究员为通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项(B类)、甘肃省重大专项等项目的支持。
兰州化物所强韧湿滑水凝胶研究取得系列进展 2025-05-15 关节软骨润滑功能的降低是导致软骨退化、出现磨损和诱发骨关节炎等疾病的关键原因之一。因此开发模拟天然关节润滑的材料和技术,对减少关节磨损、预防关节疾病和改善患者生活质量有着重要意义。水凝胶因其柔软湿滑特性和优异的生物相容性,成为了理想的软骨替代材料之一。然而,传统水凝胶在承受外部机械应力和长时间使用过程中面临着力学强度不足、缺乏润滑性和耐磨性等挑战,这限制了其在一些高负荷和极端条件下的广泛应用。因此,如何设计能够模拟天然关节软骨的力学强度和润滑性能的水凝胶材料,已成为关节修复和生物润滑领域亟待解决的关键问题之一。近年来,中国科学院兰州化学物理研究所润滑材料全国重点实验室3D打印摩擦器件组利用微相分离、氢键网络等微观尺度分子设计策略构筑了系列高性能的强韧湿滑水凝胶材料,赋予其高强度、超韧性、润滑性等性能,并结合宏观尺度制造技术在湿滑水凝胶高精度制造及生物医用领域开创了一系列原创性科研成果,尤其在增强其力学性能和改善润滑性能方面取得了显著进展,为解决生物摩擦和磨损问题提供了创新解决方案。针对目前润滑水凝胶存在的机械性能不足、润滑性能差以及易发生磨损等问题,团队提出了利用纳米晶域调控策略来构筑强韧湿滑且生物相容性的双物理交联网络聚乙烯醇/壳聚糖(PVA/CS)水凝胶,并通过改变退火温度优化调控了PVA/CS水凝胶的机械性能和润滑性能。在30 N、1 Hz和水作为润滑介质的摩擦工况条件下,PVA/CS水凝胶的润滑性能接近天然软骨(摩擦系数约为~0.05),且也具有长期稳定的润滑性能,赋予了其高承载、低摩擦和耐磨性。同时,团队借助模板浇铸构建了多种具有润滑功能的承重软组织替代物(半月板、衬垫和关节软骨),为生物医学工程领域仿生软骨水润滑涂层和生物植入物的研发提供了新的材料选择。相关成果发表在Nano Research(2024,17,9784–9795;https://doi.org/10.1007/s12274-024-6968-8)上。图1. 高承载、低摩擦、耐磨损的双物理交联网络水凝胶近日,团队提出了一种低熵纳米晶域网络调控策略,即通过调节高熵非晶态和低熵晶态结构的比例来构建机械鲁棒性的润滑水凝胶。研究人员通过提高聚合物网络中PVA大分子链的百分比(相对于CS的比例)来诱导PVA链的结晶生长,获得了具有低熵聚合物链态和高结晶度的PVA/CS水凝胶,再经水化后获得具有高机械强度和优异润滑性的水凝胶材料。调控优化的水凝胶断裂强度为7.7~17.5 MPa、弹性模量为8.6~10.6 MPa、韧性为8.8~62.1 MJ m-3、压痕硬度为10.4~21.7 MPa,同时该水凝胶的摩擦系数可低至0.026,且具有很好的润滑持久性,实现了水凝胶在机械强度和润滑性能的双重提升,解决了传统水凝胶在高负载条件下易破裂或变形问题。此外,研究还展示了PVA/CS水凝胶在模拟人体承重组织中优异的耐磨性,特别是在人工髋关节中的应用,为高性能人工关节润滑材料的研发提供了新思路。图2. 低熵纳米晶域网络构建的机械鲁棒性润滑水凝胶上述研究深化了水凝胶在力学强度、润滑性能和耐久性提升方面的创新进展,丰富了高强韧湿滑水凝胶在生物润滑领域的应用探索,为其在关节置换、植入物润滑等多个领域的应用拓展奠定了坚实的材料基础。相关研究工作以“Mechanically Robust Lubricating Hydrogels Contrived by Harnessing Low-Entropy Nanocrystalline Polymer Network”为题发表在Advanced Functional Materials( 2025, 2508450;https://doi.org/10.1002/adfm.202508450)上。兰州化物所博士生胡丹丽为论文第一作者,刘德胜助理研究员和王晓龙研究员为共同通讯作者。上述研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、甘肃省科技计划、中国科学院特别研究助理资助项目、兰州化物所重点培育项目等项目的支持。
兰州化物所结构功能一体化高温耐磨材料研究获新进展 2025-05-13 陶瓷润滑耐磨材料是解决(超)高温等苛刻环境润滑与磨损问题的有效途径之一。传统陶瓷润滑材料通常在陶瓷基体中引入固体润滑来实现特定条件下的减摩和抗磨性能。但固体润滑剂的引入极大破坏基体连续性从而影响材料的力学性能,降低服役可靠性。因此,发展集成力学可靠、润滑和耐磨功能的高温结构-功能一体化材料一直是该领域发展的方向。近日,中国科学院兰州化学物理研究所兰州润滑材料与技术创新中心基于T2相通过M位合金化构筑策略成功合成了具有面外化学有序的四元层状过渡金属硼化物MAB相—Ti4MoSiB2陶瓷(图1),并系统研究了其在宽温域内的力学性能和摩擦学行为,研究人员发现材料原子尺度上的层状结构在穿晶断裂时有效引导裂纹偏转,改变裂纹扩展路径,提高低温断裂韧性;由于晶粒沿不同方向热膨胀差异造成晶界的热失配,进而改变了断裂模式,使材料在室温至1000℃范围内表现出优异的综合力学性能,同时赋予了较传统陶瓷优异的损伤容限。与DD5高温合金对摩时在全温度范围内都具有良好的抗磨性能,尤其在高温条件下摩擦化学反应生成的具有氧空位TiO2,一定程度上实现减摩效果,并实现了“负磨损”现象。这些发现不仅丰富了MAB相材料的基础理论,也为开发新型高温结构功能一体化材料提供了重要指导。图1. Ti4MoSiB2陶瓷结构及其键合分析图2.材料晶粒取向、热膨胀率及力学性能对比图3.摩擦化学反应产物和基于DFT模拟计算的滑动能垒该研究工作以“Quaternary Layered Boride Ti4MoSiB2: A Structure-Function Integrated High-Temperature Self-Lubricating and Negative-Wear Material”为题发表在Advanced Materials(2025,2418995)上,兰州化物所博士生李红斌为论文第一作者,苏云峰副研究员、胡天昌副研究员和张永胜研究员为共同通讯作者。以上研究得到了中国科学院战略性先导科技专项(XDB0470303)、甘肃省自然科学基金(25JRRA468)和国家自然科学基金项目(52303386,12247101)的支持。
大变形软材料接触摩擦的在线测试装备与技术分析 2025-04-25 本文来自《摩擦学学报》2022年第42卷第1期,由广东工业大学谭桂斌团队和国家橡塑密封工程中心黄兴团队等合作完成。该团队从全系统流-固-热-动多物理场耦合时的软润滑机理出发,简要介绍了软材料密封的摩擦学系统模型,讨论了极端工况、尺度和环境下软材料的各种摩擦与润滑在线测试技术,以及国内外在极端工况下高端橡塑密封件试验台架和基础数据库的最新研究进展。高性能密封、液压、轴承等技术门槛高、创新性强、根植性深,难以轻易模仿,需要长期投入和积累,被称为制造业中的“硬科技”,对于“国之重器”的性能、质量和可靠性具有“锚定”作用。 ; 如果将高端装备视为工业的“心脏”,关键核心橡塑密封就是高端装备“心脏瓣膜”,属于世界前沿的高精尖技术,在国民经济建设、国家安全和尖端科学技术发展中占据着非常重要的战略地位。据了解,橡塑密封行业发挥着极其重要且不可替代的“四两拨千斤”的作用,取得了巨大的社会与经济效益,赢得了“小行业里的大行业”的赞誉。同时,软材料密封作为高端装备的“心脏瓣膜”,如果“瓣膜”漏了、坏了,出现“失血过多、动脉受损”等恶性事故,将导致整机设备的休克、瘫痪,乃至人员伤亡等事故。在1986年1月28日,美国“挑战者号”航天飞机就因为右侧固体火箭助推器的1个“O”形密封圈失效,导致发射升空73秒时爆炸,牺牲了7名航天员,是人类探索宇宙的一次巨大灾难。毫不夸张地说,一些关键密封件的有效性甚至能决定一个航天器(航空器)的命运,是工业发达国家的科技竞争高地。针对“深空、深海、深地、极地探测”不同的服役工况和设备类型,制造商开发了各种各样的软材料密封装置或结构,以适应复杂多变的装备服役环境。从零部件摩擦学的角度看,软材料密封副包含了橡胶摩擦学系统问题,它与宏观参数、微观特征、运行工况和润滑液膜等因素相关,这就要求研究人员开发和应用零件摩擦副的宏/微观测试技术。 ;图 1 ; Spikes课题组的软材料摩擦界面在线观测示意图随着中国航天航空、能源电力、智能新能源汽车等产业发展,要提高国产化替代率,我国橡塑密封行业面临着历史性的发展机遇。“十四五”期间,国家在关键基础件及元器件、基础软件、基础材料等产业投入了大量的资金和资源,同时也有越来越多的人开始关注“工业强基”和零部件摩擦学,新型的在线测试技术和装备等也应得到更多的关注。大变形软材料接触摩擦的在线测试装备与技术分析
兰州化物所机械训练设计超强共晶凝胶获重要进展 2025-04-22 随着机械设备向精密化、大型化、自动化、集成化和智能化等方向的快速发展,对极端工况下高强度应变压力传感材料的需求日益增加。近日,中国科学院兰州化学物理研究所润滑材料全国重点实验室摩擦物理与传感团队提出了“超滞后介导机械训练策略”,集成分子和结构的正交协同耦合作用,构建了超强韧的共晶凝胶并设计了离子压电机械传感器,实现离子流驱动的力电传导,为软材料的极端力学性能及力−电耦合设计提供了新范式。超强凝胶通常模量和强度较高,但力学韧性一直是挑战。该研究通过将低共熔溶剂(DES)引入半结晶性PVA水凝胶中进行机械训练,实现了超高强度与优异韧性的兼容(图1)。在溶剂置换过程中,通过氢键重构促进PVA结晶增强,形成密集的纳米晶域并赋予超滞后效应,实现单次预伸展的“超滞后介导的机械训练”。同时,得益于超滞后的结构阻滞效应,机械训练后的单网络凝胶还可进一步浸泡前驱液,并通过自由基聚合构建化学交联的第二网络形成层级互穿。此层级互穿的双网络结构赋予凝胶材料微观协同介观的多尺度能量耗散特性,极大地提升了力学性能,其断裂强度达~ 85.2 MPa、杨氏模量为~ 98 MPa、断裂韧性提升至~ 130.6 MJ·m−3,远优于目前报道的强韧聚合物凝胶体系(图2)。图1.超滞后介导机械训练的设计理念和策略优势。图2.超滞后介导机械训练的力学强化成果展示。界面之间的运动、行为会耗散大量的机械能,比如界面摩擦,润滑是减小能源消耗的有效途径。然而,对于一些极端工况,界面的机械耗散是不可避免的,为此,针对极端环境下的高承载或高抗冲击工程软材料需求,超滞后介导的机械训练构建的超强共晶凝胶可通过力电转导的方式收集机械能,并将转化的电能作为传感信号反映压力应变(图3),该研究展示了共晶凝胶在高温环境中的力学稳定性及作为离子压电机械感受器在压力驱动力电转导的响应性能,实现了强韧力学与电学性能之间的力−电耦合的协同设计,为性能和功能的适配耦合提供了全新的设计范式和构建策略。图3.超强共晶凝胶作为离子压电机械感受器的应用演示。该研究工作以“Ultrastrong eutectogels engineered via integrated mechanical training in molecular and structural engineering”为题发表在Nature Communications上。兰州化物所博士生许成功为该论文第一作者,兰州化物所冯雁歌副研究员、王道爱研究员和刘维民院士为共同通讯作者。以上研究得到了中国科学院战略性先导科技专项、国家自然科学基金、甘肃省重大科技专项等项目的支持。
兰州化物所智能黏附研究获新进展 2025-04-03 自然界中,以壁虎、树蛙和蜗牛为代表的生物体能通过可逆调控界面黏附实现垂直甚至倒立表面的运动。这种独特的运动能力源于其快速可逆的黏附状态切换机制。然而,在合成材料体系中实现高/低黏附态的快速可逆转换仍面临挑战,主要受限于材料双稳态的稳定性、状态切换的动力学速率以及两态间的黏附性能差异三个关键因素。近日,中国科学院兰州化学物理研究所润滑材料全国重点实验室周峰研究员团队与西北工业大学合作,基于软物质表面分子的动态构象转变机制,发展了一种具有快速可逆黏附调控功能的智能水凝胶材料。研究人员通过将Fe3O4纳米颗粒的光热转换效应(源于带间电子跃迁和缺陷态吸收)与N-异丙基丙烯酰胺的温敏特性相耦合,成功实现了近红外光远程控制的黏附性能可逆切换。图1. 智能水凝胶的设计与制备研究人员进一步揭示了其作用机制,通过近红外光激发纳米颗粒产生热效应,诱导水凝胶发生温度响应性相变,实现软物质表面水分子的渗出/吸收,改变其表面亲水羧酸基团的分子构象,进而可逆地控制邻苯二酚基团的屏蔽和暴露。这种基于界面分子构象变化调控的黏附机制具有无残留、可重复使用的特点,为智能黏附材料的开发提供了新思路。图2. 水凝胶黏附性能变化的表面润湿性机制该智能水凝胶的黏附行为表现出显著的温度响应特性。在高温相(>LCST),表面水化作用促使羧酸基团迁移至界面,有效屏蔽儿茶酚基团,导致界面相互作用显著减弱(黏附强度<0.3 kPa)。而在低温相(<LCST),儿茶酚基团充分暴露,界面相互作用形成,呈现高黏附状态(黏附强度>7.5 kPa)。系统研究表明,增加界面载荷和接触时间都仅能促进低温状态下的界面黏附,而对高温黏附性能无显著影响,这也进一步证明了高温条件下界面水对相互作用形成的有效屏蔽作用。此外,该黏附水凝胶材料表现出优异的智能黏附性能和广泛的基材适用性,实现了从无机到有机材料表面的可逆黏附。为进一步验证黏附水凝胶材料的可控性,研究人员实验演示了水凝胶在不锈钢基板上的光热响应行为,初始状态下可稳定悬挂50g重物,近红外光照后因黏附性能切换而黏附失效。图3. 智能水凝胶的光控脱黏试验上述研究,成功发展了一种具有光热响应特性的智能水凝胶材料。通过协同整合温敏性聚合物网络与光热纳米颗粒,实现了材料黏附性能的远程精准调控。该材料体系在创面修复、柔性电子器件和软体机器人等新兴领域展现出重要的应用前景,为智能黏附材料的设计提供了新的研究思路。相关研究成果以“Light-controlled Adhesive Hydrogels for On-Demand Adhesion”为题发表在Chem & Bio Engineering上。同时,该成果已被美国化学学会发行的新闻周刊chemical & engineering news(C&EN,全球最具权威和影响力的化学新闻来源之一。)以“New hydrogel offers light-controlled reversible stickiness”为题报道。以上工作得到了国家自然科学基金、中国科协青年人才托举工程等项目的支持。
我国学者在细胞衰老促进骨关节炎形成研究方面取得进展 2025-04-02 图 TRIM15调控软骨衰老微环境的分子机制 在国家自然科学基金项目(批准号:82322045、81972105、82272557)等资助下,东南大学附属中大医院季明亮副主任医师、陆军主任医师团队与浙江大学医学院附属邵逸夫医院沈舒滢研究员团队合作,在细胞衰老促进骨关节炎形成研究方面取得进展。研究成果以“TRIM15驱动软骨细胞衰老和骨关节炎进展(TRIM15 drives chondrocyte senescence and osteoarthritis progression)”为题,于2025年3月26日在《科学.转化医学》(Science Translational Medicine)杂志发表。论文链接:https://www.science.org/doi/10.1126/scitranslmed.adq1735。 骨关节炎是一种常见的慢性关节疾病,主要病理特点为关节软骨的退行性改变、继发性骨质增生和关节周围炎性改变。这些病理变化常导致关节疼痛、僵硬和功能障碍,晚期致残率极高,严重影响了患者的生活质量。细胞衰老是指细胞在执行生命活动的过程中,随时间推移逐渐出现增殖与分化能力减弱和生理功能衰退的变化过程。目前已被证实与多种疾病的病理变化相关,但其在促进骨关节炎进展过程中的作用机制尚未被阐明。 研究团队通过对骨关节炎患者病变组织进行RNA-seq检测分析,发现含三联基序蛋白15(tripartite motif containing 15,Trim15)基因在病变组织中表达增高,且在细胞衰老相关通路富集;通过人群队列得到进一步验证后,对条件性敲除小鼠品系进行表型鉴定,发现敲除Trim15能够显著抑制软骨细胞衰老和骨关节炎进展。分子机制研究发现,表达增高的TRIM15蛋白与YAP蛋白结合,介导其K254位点(人源)被K48泛素链修饰,导致YAP核转位增强,驱动了细胞衰老相关基因表达,促进软骨细胞衰老。在体动物实验和离体人源组织实验发现,腺相关病毒5负载Trim15 shRNA可缓解软骨细胞衰老和骨关节炎进展(图)。 该研究揭示了靶向TRIM15通过调控YAP信号通路缓解软骨细胞衰老和抑制骨关节炎进展的分子机制,为骨关节炎的防治提供了新策略。
高端装备界面科学与技术全国重点实验室李津津课题组在绿色低粘润滑油添加剂设计上取得进展 2025-03-31 近日,高端装备界面科学与技术全国重点实验室李津津副教授团队在设计开发新型绿色润滑材料上取得进展。相关成果以“In-situ catalysis of green lubricants into graphitic carbon by iron single atoms to reduce friction and wear”为题发表在Nature Communications期刊上。论文设计了一系列不含硫、磷元素的二酯类绿色润滑油添加剂,在超低粘度的润滑油中具有优异的抗磨减摩性能。该工作对摩擦过程中的表面催化、分子结构与润滑性能之间的构效关系做了深入研究。导读:摩擦和磨损是影响机械系统效率和寿命的关键因素。传统润滑油添加剂,如二烷基二硫代磷酸锌(ZDDP),尽管在减少磨损方面表现出色,但其含有的硫和磷元素会对环境造成污染,并造成汽车尾气催化转换器的毒化。因此,开发低磷、低硫,甚至无磷、无硫的添加剂成为新型绿色润滑材料的发展趋势。尽管现有研究中常采用石墨烯、碳纳米管、氮化硼等纳米材料作为润滑油添加剂,但是其在液体润滑油中尝尝面临易团聚、难分散等问题,难以工业化应用。一个可行的方案是在摩擦界面原位生成类石墨结构,从而减小摩擦和磨损。近期,Nature Communications报道了清华大学高端装备界面科学与技术全国重点实验室雒建斌院士团队李津津副教授在基于前期研究基础,开发了一系列二酯类添加剂,并取得了优异的抗磨减摩效果。其中最为典型的苹果酸二辛酯(DOM),其作为低粘油聚α烯烃(PAO2)的添加剂时,可以将摩擦系数降低50%, 磨损体积减小80%,具有比工业添加剂ZDDP更低的摩擦系数和相近的磨损,且该类添加剂在2.78GPa的极高接触压力下也可以维持稳定的抗磨减摩效果。通过对摩擦后磨痕的分析,发现该类添加剂可以在磨痕上生成一层被光学显微镜观察到的摩擦膜(tribofilm),且该摩擦膜在磨痕表面的面积覆盖率与跑合期间摩擦系数的降低趋势刚好吻合(图1h),从而验证了该摩擦膜优异的减摩效果。图1 不同添加剂在聚α烯烃 (PAO) 中的摩擦学性能对比作者通过纳米力学分析、表面化学分析等进一步解释了该摩擦膜在微纳尺度上具有更低的杨氏模量(图2b,c)、粘附(图2e)、剪切(图2d),从而可以实现宏观尺度的低摩擦、低磨损特性。该类摩擦膜的厚度约为30nm,其主要成分由类石墨碳材料构成(图2f, h)。图2 苹果酸二辛酯 (DOM) 形成的磨痕的纳米力学与表面化学分析作者进一步深入探究了摩擦过程中添加剂分子结构和摩擦副材料的影响。发现当二酯中羧酸部分长度增加到6个碳链长度时(图3,DOA, DOS),就无法生成类石墨结构,只能造成磨痕表面的氧化,生成氧化铁类化合物。但是当增加二酯分子结构中的醇的碳链长度时(图3,DOSN),依然可以生成类石墨结构。此处,作者推测由二酯类化合物生成类石墨结构的摩擦化学反应是一个类似于自由基聚合的过程,其中第一步自由基的引发因为需要额外能量的输入,因此成为整个反应的决速步骤。当二酯类分子中羧酸部分的碳链长度小于等于4时,C-C键断裂后,形成的自由基可以被两端酯键中氧原子上的孤电子对所稳定(图3j,DOT),因此显现出更低的C-C键解离能。这种更低的解离能有助于引发摩擦化学反应,从而生成类石墨结构。但是当二酯中羧酸部分的碳链长度达到6时(图3j,DOS),形成的自由基由于距离另一侧酯键的距离较远,无法被稳定,因此需要更高的解离能,无法快速有效的生成类石墨结构。图3 二酯类添加剂的分子结构对摩擦学性能及磨痕表面产物的影响分析作者也发现这种二酯类添加剂只能在金属铁表面才可以生成类石墨结构,从而减小摩擦和磨损,而在玻璃、蓝宝石等材料表面却不可以生成(图4)。此处,作者推测是因为金属材料表面的催化活性所导致的。但这里作者提出当摩擦膜的厚度生长到5nm后,就阻碍了金属基底与有机分子的传质作用,导致金属基底无法催化生长摩擦膜到30nm的厚度(图4a)。但作者另外发现,轴承钢摩擦副在摩擦过程中可以产生铁单原子,从而嵌入在类石墨摩擦膜结构中,实现金属催化剂与有机小分子的持续传质作用(图4b),从而催化生长至30nm纳米厚度的类石墨摩擦膜。有趣的是,块体金属材料通过摩擦作用产生单原子的现象,在机械化学领域也得到验证与关注(Abrading bulk metal into single atoms. Nat. Nano-technol.17,403–407 (2022))。图4 苹果酸二辛酯 (DOM) 在不同材料表面的摩擦学性能对比以及表面传质机理示意图为进一步验证机理,作者通过反应分子动力学模拟了该类分子在金属铁和二氧化硅(玻璃主要成分)的路径过程,发现其只能在金属铁表面才可以发生脱氢、重整成碳环的现象,进一步验证了金属催化的效应。图5 苹果酸二辛酯 (DOM) 分子在Fe表面的结构演变示意图该工作有力揭示了摩擦界面过程中润滑剂分子结构以及固体摩擦副对类石墨结构生成的影响,有助于为设计新型绿色润滑材料提供借鉴思路。该工作第一作者为博士后宋伟,通讯作者为清华大学李津津副教授、天津工业大学张伟伟研究员。清华大学博士生马晓阳、欧阳楚可,博士后孙守义等,帝国理工学院Janet Wong,曾崇阳等对此工作做出重要贡献。该工作得到国家自然科学基金委、科技部重点研发计划、中国博士后科学基金的支持。原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-025-58292-6
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